清华大学李隽教授：单原子催化拓荒者，锕系化学的领路人！

Original 科研百晓生研之成理 2021-12-21

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李隽，清华大学教授，H-index：60+(google scholar)，已发表论文：300余篇，长期从事计算化学、量子化学、理论无机化学、重元素化学和计算材料化学等领域的研究工作。

邮箱：junli@mail.tsinghua.edu.cn

课题组主页：http://www.junlilab.org/index.html

一. 基本情况介绍

1982年学士学位，陕西理工大学

1988年物理化学硕士学位，河北师范大学

1992年物理化学博士学位，中国科学院福建物质结构研究所，师从中国著名结构化学家卢嘉锡教授和量子化学家刘春万研究员

1992-1993 助理教授，中国科学院福建物质结构研究所

1993-1994 副教授，中国科学院福建物质结构研究所

1994-1995 Postdoctoral Fellow, 德国西根大学

1995-1997 Postdoctoral Researcher, 俄亥俄州立大学

1997-2001 Research Scientist, 俄亥俄州立大学

2001-2003 Senior Research Scientist I, 美国西北太平洋国家实验室(PNNL)

2004-现在 SeniorResearch Scientist II, 美国西北太平洋国家实验室(PNNL)

2005-现在教授, 化学系, 清华大学

二. 所获荣誉

2004年获国家“杰出青年科学基金”资助

2005年受聘为教育部“长江学者”特聘教授

2002年, 2003年, 2004年, 2006年, 2008年，PNNL Outstanding Performance Award

2005 年 Sandia National Laboratory Recognition Award

2010年获选为美国科学促进会会士(AAAS Fellow)

三. 学术成就

（一）单原子催化和表面催化。

代表作一：单原子催化剂的发现（Nature Chem., 2011, 3 (8), 634−641）

在2011年以前，催化领域普遍认为表面负载的孤立原子催化活性差。多位业内大牛的文章提出单原子催化剂活性差。但是随着表征技术的提高，理论计算方法的发展。张涛院士，李隽教授，和刘景月教授合作发现单原子Pt, Au, Ir等催化剂都具有比纳米颗粒更高的催化活性。一个颠覆性概念的提出，道路必是坎坷的。从2009年投稿，在经历了Science拒稿，Nature Chemistry反复修改，历时2年，做了所有能做的表征和计算后，都持支单原子催化剂具有的高活性的结论，文章才得以发表。从此以后，单原子催化秋风卷落叶般的席卷了整个催化领域，单原子催化的相关文章以每年翻倍的速度增长。2018年6月，李隽教授作为大会主席组织了第二届单原子催化国际会议，与会人数达数百人。

Web of science 上以TOPIC: (single-atom catalysis) OR TOPIC:(single-atom catalyst)为关键词搜索文章数量结果。

代表作二：动态单原子催化和纳米金催化尺寸效应研究。(Nature Commun., 2015, 6, 6511; Proc. Natl. Acad. Sci. USA., 2018, DOI: 10.1073/pnas.1800262115)

原位表征是催化领域的一大难题，实际催化条件和高真空的非原位条件差别巨大，催化剂的形态也会有所不同，而理论计算就可以很好的描述实际催化条件下的催化性质。李隽老师针对负载金催化剂做了一系列大体系从头算分子动力学模拟，提出了动态单原子催化的概念。比如在CO氧化反应中，会发现金颗粒上的Au-CO物种脱离团簇，在Au和CeO₂界面处产生动态的单原子位点。这种化学现象被定义为动态单原子催化(Dynamic single-atom catalysis, DSAC)，动态生成的单原子也会以动态Mars-van-Krevelen (MvK)机理参与到一氧化碳氧化反应中。随后李隽教授研究组又进一步发现，Au₂₀/TiO₂体系在Au-CO物种也可以脱离团簇与表面吸附的氧物种(O_ad)结合，形成相对孤立的O_ad-Au-CO物种，这种物种在氧化性条件下仍然可以按动态催化机理产生CO₂。

相关研究工作：

Nature Chem., 2011, 3(8), 634−641; J. Am. Chem. Soc., 2013, 135(41), 15314-15317; Acc. Chem. Res., 2013, 46(8), 1740-1748; J. Am. Chem. Soc., 2013, 135(29),10673-10683; Nature Commun., 2015, 6, 7938; Nature Commun., 2015, 6, 6511; J. Am. Chem. Soc.,2015, 137(11), 3791-3794; Nature Commun., 2015, 6, 5982; J. Am. Chem. Soc., 2016, 138(33), 10467-10476; J. Am. Chem. Soc.,2016, 138(13), 4286-4289; J. Am. Chem. Soc., 2017,139(21), 7294-7301; J. Am. Chem. Soc.,2017, 139(17), 6190-6199; J. Am. Chem. Soc.,2017, 139(15), 5494-5502; ACS Nano,2017, 11(2), 1649-1658; Proc. Natl. Acad. Sci. USA., 2018, DOI: 10.1073/pnas.1800262115; Nat. Rev. Chem., 2018, 2, 65-81; Nature Commun., 2018, 9, 1302; Nature Commun., 2018, 9, 1610; J. Am. Chem. Soc., 2018, 140(12), 4218-4221; J. Am. Chem. Soc., 2018, 140(1),46-49; J. Phys. Chem. C, 2013, 117(44), 23082-23089; ACS. Catal., 2013, 3(8), 1693-1699; J. Phys. Chem. C, 2014,118(38), 21945-21951; Chinese J. Catal., 2014, 35(4), 462-467; J. Phys. Chem. C, 2014,118(4), 1999-2010; ACS Catal., 2015, 5(11), 6249-6254; Nano Res., 2015, 8(11), 3737-3748; Chem-Eur. J., 2015, 21(34), 12034-12041; J. Phys. Chem. C, 2015, 119(28), 16072-16081; Nano Res., 2015, 8(9), 2913-2924; Langmuir, 2015, 31(1), 90-95; Nano Res., 2016, 9(12), 3868-3880;J. Phys. Chem. C, 2016, 120(31),17514-17526; Catal. Sci. Technol., 2016, 6(18), 6886-6892; WIREs Comput. Mol. Sci., 2016, 6(6), 679-693; ACS Catal., 2016, 6(4), 2525-2535; ACS Catal., 2016, 6(2), 1054-1061; Chinese J. Catal., 2016, 37(1), 193-198; Scientia Sinica Chimica, 2016, 46(1),1-10; Catal. Sci. Technol., 2017, 7(24), 5860-5871; Chin. J. Catal., 2017, 38(9), 1431-1431; Chin.J. Catal., 2017, 38(9), 1566-1573; J. Phys. Chem. C, 2017, 121(21), 11281-11289; Chin. J. Catal., 2017, 38(9), 1558-1565; Encyclopedia of Inorganic and BioinorganicChemistry, 2017, 1-11, DOI: 10.1002/9781119951438.eibc2448 (invited review); J. Organomet. Chem., 2018, 868,144-153; Nano Energy, 2018, 48, 590-599; J. Phys. Chem. A, 2018, 122(18), 4530-4537;Nano Res., 2018, 11(3), 1599-1611; J. Organomet. Chem., 2018, 864, 50-57; ACS Catal., 2018, 8(1), 110-121

（二） 锕系元素化学和化学键理论

代表作一：CUO分子与稀有气体相互作用模型。(Science, 2002, 295(5563), 2242 - 2245)

这篇工作用分子光谱+理论计算的手段证明了第一个可以和稀有气体元素（Ar，Kr，Xe）形成弱化学键的含铀小分子CUO。为核废料处理研究提供了一个经典案例，自此催生了一系列重元素化学的研究热潮。

代表作二：立方芳香性簇合物的发现。(Nature Commun., 2015, 6, 6331 )

八核Zn(I)立方结构簇合物具有前所未有的立方芳香性电子结构，而其他金属离子的低氧化态类似结构也相继被合成出来。这些稳定的罕见氧化态金属簇合物作为功能单元，可以复合到纳米材料、多孔材料等功能材料中。预期在光、电、磁、催化、超高信息存储以及很多目前想象不到的领域都将具有独特的功能表现，为先进材料的探索提供新的途径。

代表作三: 金属最高价氧化态分析。(Angew. Chem.,2018, 130(12), 3297-3300)

元素的氧化态是化学最基本的问题。直到现在金属能达到的最高价氧化态仍存在争论，由于实验操作难度大，理论计算成为研究氧化态的重要手段，李隽教授对[IrO₄]⁺ [PtO₄]²⁺[PuO₄]ⁿ⁺等化合物的氧化态理论研究得到广泛认可。

相关研究工作：

J. Am. Chem. Soc., 1997, 119(38), 9021-9032;J. Am. Chem. Soc., 1998, 120(44), 11456-11466; J. Am. Chem. Soc.,1999, 121(43), 10243-10244;J. Am. Chem. Soc., 1999, 121(51), 12188-12189 (Highlighted by C&EN); J. Am. Chem. Soc., 1999, 121(41), 9712-9721; Angew. Chem. Int. Ed., 2000, 39(24),4565-4567; J. Am. Chem. Soc., 2000, 122(46), 11440-11449;J. Am. Chem. Soc., 2002, 124(31), 9016 - 9017; J. Am. Chem. Soc., 2002, 124(23), 6723-6733; J. Am. Chem. Soc., 2003, 125(10), 3126-3139; J. Am. Chem. Soc., 2004, 126(11), 3424-3425; Angew. Chem. Int. Ed., 2004, 43(19), 2554-2557; J. Am. Chem. Soc.,2005, 127(23), 8320-8327; J. Am. Chem. Soc.,2006, 128(8), 2504-2505; Angew. Chem. Int. Ed., 2007, 46(47), 9045−9049; Proc.Natl. Acad. Sci. USA., 2007, 104(48), 18919−18924 (Highlighted by Nature and Sci. China); Angew. Chem. Int. Ed., 2007, 46(16),2911−2914; J. Am. Chem. Soc., 2009, 131(45), 16368−16370 (Highlighted by C&EN); J. Am. Chem. Soc., 2009, 131(40), 14454−14465; Angew. Chem. Int. Ed., 2010, 49(7), 1302−1305 (Highlighted by Nature Chem.); Angew. Chem. Int. Ed., 2013, 52(27), 6885-6888; Nature, 2014, 514(7523), 475-477; J. Am. Chem. Soc., 2014, 136(4),1427-1437; Angew. Chem., 2016, 128(24),7010-7014; J. Am. Chem. Soc., 2016, 138(4), 1126-1129; Angew. Chem., 2017, 129(24), 7036-7040; Angew. Chem., 2018, 130(12), 3297-3300; Angew. Chem., 2018, 130(2), 551-555; Chin. J. Chem.,1997, 15 (4), 289-295; Chin. Chem. Lett., 1999, 10(11), 941-944;Chin. Phys. Lett., 1999, 16(12),925-927; Inorg. Chem., 2001, 40(21),5448-5460; Chem.Commun., 2001, (22), 2382-2383; Israel J. Chem., 2001, 41(3),187-195; J. Cluster Sci., 2002, 13(1), 137-163 (Invited paper); J. Cluster Sci., 2002, 13(1),119-136 (Invited paper);Chem-Eur. J., 2003, 9(19), 4781-4788; Faraday Discuss., 2003, 124, 1-24; Appl. Phys. A., 2003, 76(3),427-431; J. Chem. Phys., 2004, 120(6), 2708-2718; Inorg. Chem., 2004, 43(3), 882-894; New J. Chem., 2004, 28(2), 289-294; J. Phys. Chem. A, 2005, 109(27),6019-6030; J. Phys. Chem. A, 2005, 109(50),11521-11525; Inorg. Chem., 2005, 44(7), 2159-2168; J. Phys. Chem. A, 2006, 110(34),10206-10211; J. Chem. Phys., 2006, 124(22),224318; Inorg. Chem., 2006, 45(10), 4157-4166; Inorg. Chem., 2006, 45(14),5269-5271; Chem.Phys., 2006, 329(1-3), 230-238; J. Phys. Chem. C, 2007, 111(8), 3294-3299; Inorg. Chem., 2007, 46(21),8728−8738; J. Phys. Chem. C, 2009, 113(49), 20918−20926; Inorg. Chim. Acta, 2009,362(10), 3563−3568; J. Phys. Chem. A,2010, 114(33), 8837−8844; Inorg. Chem., 2010, 49(17), 7710−7720; J. Chem. Theory Comput., 2011, 7(10), 3293−3303; Inorg. Chem., 2011, 50(6), 2082−2093; Prog.Chem., 2011, 23(7), 1329−1337(Invited Review); Theor. Chem. Acc., 2011, 129(3-5), 467−481; J. Chem. Theory Comput., 2011, 7(10), 3223−3231; J. Phys. Chem. A, 2011, 115(10), 1913-1921; Chem. Sci., 2011, 2(11), 2101−2108; Inorg. Chem., 2011, 50(19),9230−9237; Chem.Sci., 2012, 3(4), 1137−1146; Inorg. Chem., 2012, 51(5), 3231−3238; J. Phys. Chem. C, 2012, 116(10), 6222−6232; Inorg. Chem.,2012, 51(5), 3103−3107; Chem. Sci., 2012, 3(5), 1548−1554; J. Chem. Phys., 2012, 136(19), 194304; Chem. Sci., 2012, 3(9), 2786−2796; J. Chem. Phys., 2012, 137(6),064315; Coordin. Chem. Rev., 2012,256(13-14), 1406−1417; J. Phys. Chem. A, 2012, 116 (50),12299–12304; J. Chem. Phys., 2013, 139(24), 244303; Inorg.Chem., 2013, 52(24), 14237-14245; Sci. China-Chem., 2013, 56(11), 1525-1532; Chem-Eur.J., 2013, 19(44), 14758-14767 ("Hottest articles in Physical Chemistry" by Wiley-VCH); J.Phys. Chem. A, 2013, 117(40), 10544-10550; Sci. China-Chem., 2013, 56(12), 1671-1681;Inorg. Chem., 2013, 52(17), 9867-9874; Chem-Asian J., 2013,8(10), 2489-2496; Inorg. Chem., 2013, 52(11), 6617-6626; J. Phys. Chem. B, 2014, 118(48), 13954-13962; Inorg.Chem., 2014,53(14), 7340-7350; J. Chem. Phys., 2014, 140(9), 094306; Radiochim Acta., 2014, 102(1-2), 13-25; Phys. Chem. Chem. Phys., 2014, 16(7), 2928-2935; Sci. China-Chem., 2014, 57(3), 426-434; Dalton Trans., 2015, 44, 17045-17053; Inorg. Chem., 2015, 54(23), 11157-11167; Inorg. Chem., 2015, 54(17), 8825-8831; Inorg. Chem., 2015, 54(15), 7171-7180; J. Phys. Chem. A,2015, 119(14), 3366-3374; J.Chem. Phys., 2015, 142(13),134308; J.Mol. Spectrosc., 2015, 310,50-56; Phys. Chem. Chem. Phys., 2016, 18(45), 31125-31131; Inorg. Chem., 2016, 55(9), 4616-4625; J. Chem. Theory. Comput., 2016, 12(4), 1525-1533; J. Chem. Phys., 2016, 144(8), 084309; J. Phys. Chem. A, 2016, 120(7), 1084-1096;Eur. J. Inorg. Chem., 2016, 2016(9), 1395-1404; Sci. China-Chem., 2016, 59(4), 442-451; Dalton Trans., 2017, 46(36),12354-12363; Chem.-Eur.J., 2017, 23(44), 10580-10589; Chem. Sci., 2017, 8(5), 4035-4043; Dalton Trans., 2017, 46(8), 2542-2550; Inorg. Chem., 2018, 57(7), 4125-4134; J. Phys. Chem. A, 2018, 122(13), 3374-3382; Inorg. Chem., 2018, 57(5), 2899-2907

（三） 团簇结构研究。

代表作一：最稳定Au团簇的发现。(Science, 2003, 299(5608), 864–867, (Highlighted by C&EN and other media), DOI: 10.1126/science.1079879)

具有T_d对称性的金字塔型Au₂₀团簇有比C₆₀分子更大的HOMO-LUMO gap。团簇和宏观单质往往表现出截然不同的性质，不同元素的团簇由于其电子结构不同，表现出不同的稳定性和光谱结构。Au₂₀的发现开启了近十多年团簇化学研究热潮，延伸到表面催化，电子器件等多个领域。

代表作二: 发现结构似灯笼的全硼富勒烯团簇.（Nature Chem., 2014, 6(8), 727-731）

B₄₀。文中对B₄₀可能存在的非平面结构进行了搜索，发现了一个 D_2d 对称性的笼状结构。这是首次在硼团簇中发现笼状结构，也是首次在碳元素以外的无机元素中发现类似 C₆₀的结构。

代表作三：TGMin 全局最优结构搜索程序的开发。（Nano Res., 2017, 10(10), 3407-3420）

N个原子的团簇就有3N – 6个自由度，想要高效率搜索含有几十个原子的团簇的最稳定结构十分困难。李隽教授组是中国最先开发全局最优结构搜索程序的课题组，TGMin程序已经顺利应用于硼团簇，碳团簇，混合元素团簇，金属团簇，表面负载团簇等各种情况下的最优结构搜索，发表相关工作数十篇。

相关工作：

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